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論文

The Precipitation and redistribution of alloying element in Zircaloy-4 cladding tube oxidized in high-temperature steam

天谷 政樹

High Temperature Corrosion of Materials, 15 Pages, 2024/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

Zirconium (Zr)-based alloys are widely used as fuel cladding material for light water reactors. Under a loss-of-coolant accident (LOCA) condition, the oxidation of fuel cladding by high-temperature steam induces the degradation of mechanical properties of the cladding and would affect the integrity of fuel rods and/or assemblies, etc., during LOCA. In this study, the distribution of the elements (zirconium, oxygen, tin, iron and chromium) in Zircaloy-4 cladding specimens oxidized in the temperature range of $$sim$$ 1350- $$sim$$ 1700 K in steam was analyzed along the radial direction of the specimens by using SEM/EPMA, and the cause of element distribution in the specimens was discussed in consideration of the morphology of precipitates in the specimens and hypothesized phase diagrams related to the elements contained in the specimens. The form of the particles precipitated and the comparison between SEM/EPMA results and hypothesized phase diagrams of Zr-Sn-O system suggested that the liquefaction of tin-rich material and/or Zr-(Fe,Cr) compounds occurred during the oxidation test. The results obtained indicate that Zircaloy-4 cladding tubes would start melting at the melting point of tin-oxide and the eutectic point of Zr-(Fe,Cr)compounds, which is much lower than the melting point of Zr, $$alpha$$-Zr(O), or zirconium oxide (ZrO$$_{2}$$).

論文

Research on improvement of HTGR core power-density, 4; Feasibility study for a reactor core

沖田 将一朗; 水田 直紀; 高松 邦吉; 後藤 実; 吉田 克己*; 西村 洋亮*; 岡本 孝司*

Proceedings of 30th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE30) (Internet), 10 Pages, 2023/05

Adoption of SiC-matrix fuel elements in future pin-in-block type HTGR designs will enhance oxidation resistance of the fuel element in the event of the air ingress accident, one of the most worrisome accidents in HTGRs. This would eliminate the need for the graphite sleeves used in the current pin-in-block type HTGR designs and enable high power density core designs with sleeveless and direct coolable fuel structure. Such a concept itself has been suggested by Japan Atomic Energy Agency (JAEA) in the past. However, JAEA has not yet demonstrated the feasibility for a core design with the SiC-matrix fuel elements. The present work is intended to demonstrate the feasibility for a new core design upgraded from an existing conceptual core design, called HTR50S, with 50 MW thermal power and reactor outlet temperature of 750$$^{circ}$$C. The new core design uses SiC-matrix fuel elements and increases the reactor power density to 1.2 times higher than the original HTR50S design. The feasibility is determined by whether the core satisfies the target values in nuclear and thermal-hydraulic designs by performing burn-up calculation with the whole core model and fuel temperature calculations. The calculation results showed that the new core design satisfied these target values on the reactor shutdown margin, the temperature coefficient of reactivity, and the maximum fuel temperature during normal operation.

報告書

レーザー共鳴イオン化を用いた同位体存在度の低いストロンチウム90の迅速分析技術開発(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2022-014, 106 Pages, 2022/08

JAEA-Review-2022-014.pdf:10.42MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「レーザー共鳴イオン化を用いた同位体存在度の低いストロンチウム90の迅速分析技術開発」の平成30年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである(令和3年度まで契約延長)。本課題は令和3年度が最終年度となるため4年度分の成果を取りまとめた。本研究は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の事故で環境中に放出された主要な難測定核種の1つであるストロンチウム90を、半導体レーザーを用いた共鳴イオン化により元素かつ同位体選択的にイオン化する手法に着目し、特に海洋試料等のストロンチウム安定同位体濃度が高い実試料を対象としたストロンチウム90の迅速分析技術を開発する。

報告書

2018年度夏期休暇実習報告; HTTR炉心を用いた原子力電池に関する予備的検討; 核設計のための予備検討

石塚 悦男; 松中 一朗*; 石田 大樹*; Ho, H. Q.; 石井 俊晃; 濱本 真平; 高松 邦吉; Kenzhina, I.*; Chikhray, Y.*; 近藤 篤*; et al.

JAEA-Technology 2019-008, 12 Pages, 2019/07

JAEA-Technology-2019-008.pdf:2.37MB

2018年度の夏期休暇実習として、HTTR炉心を原子力電池に見立てた場合の核的な予備検討を実施した。この結果、熱出力2MWで約30年、3MWで約25年、4MWで約18年、5MWで約15年の運転が可能であるこが明らかとなった。また、熱的な予備検討として、自然循環冷却かつ可動機器のない発電システムを有する原子力電池のイメージを提案した。今後は、次年度の夏期休暇実習として更に検討を進め、原子力電池の成立性について検討する予定である。

論文

Online chemical adsorption studies of Hg, Tl, and Pb on SiO$$_{2}$$ and Au surfaces in preparation for chemical investigations on Cn, Nh, and Fl at TASCA

Lens, L.*; Yakushev, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; 浅井 雅人; Ballof, J.*; Block, M.*; David, H. M.*; Despotopulos, J.*; Di Nitto, A.*; Eberhardt, K.*; et al.

Radiochimica Acta, 106(12), p.949 - 962, 2018/12

AA2018-0417.pdf:0.99MB

 被引用回数:8 パーセンタイル:62.29(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

半減期4$$sim$$49秒の短寿命同位体を用いて、水銀(Hg), タリウム(Tl), 鉛(Pb)の単一原子レベルでのSiO$$_{2}$$及びAu表面への固体吸着挙動をオンライン気相実験により調べた。超重元素Cn, Nh, Flの吸着エンタルピー測定のためのモデル実験として実施した。短寿命同位体はドイツ重イオン研究所の反跳核分離装置TASCAを用いて生成・分離した。生成核はヘリウムガス中に捕集された後、SiO$$_{2}$$あるいはAuで表面を覆われたSi検出器で作製されたガスクロマトグラフィーカラムへと導入した。短寿命Tl及びPb同位体は室温においてSiO$$_{2}$$表面に吸着し、Si検出器で測定することに成功した。一方、HgはSiO$$_{2}$$表面には吸着せず、Au表面に吸着した。この結果より、本実験のセットアップを用いることで短寿命Hg, Tl, Pb同位体の吸着特性を調べることができると証明され、この手法がCn, Nh, Flの実験にも適用できることが確認された。

論文

Spectroscopic measurements of L X-rays with a TES microcalorimeter for a non-destructive assay of transuranium elements

中村 圭佑; 森下 祐樹; 高崎 浩司; 前畑 京介*; 杉本 哲也*; 木口 優*; 伊豫本 直子*; 満田 和久*

Journal of Low Temperature Physics, 193(3-4), p.314 - 320, 2018/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Applied)

Spectroscopic measurement of L X-ray is one of important techniques for a non-destructive assay of transuranium (TRU) elements because L X-rays of the energy ranging from 10 to 25 keV are emitted following internal conversion after the alpha-decay of TRU elements. For identification of L X-ray peaks of TRU elements, the energy resolution of the detector is required to be lower than 100 eV of the full width at half maximum (FWHM). In this work, a transition-edge-sensor (TES) microcalorimeter was operated for spectroscopic measurements of L X-rays emitted from a Np-237 and Cm-244 source. Typical L X-ray peaks of Pa, U and Pu elements were clearly identified in the obtained energy spectra. The FWHM energy resolution of the TES microcalorimeter was obtained to be 32.7 eV at Pu L alpha1 X-ray peak of 14.28 keV with natural line width of 12.20 eV. We considered a feasibility of a non-destructive assay of TRU elements with experimental L X-ray spectra obtained by the TES microcalorimeter.

論文

Nuclear structure of elements with $$100 le Z le 109$$ from alpha spectroscopy

浅井 雅人; He${ss}$berger, F. P.*; Lopez-Martens, A.*

Nuclear Physics A, 944, p.308 - 332, 2015/12

 被引用回数:54 パーセンタイル:95.62(Physics, Nuclear)

$$alpha$$崩壊核分光による原子番号100から109までの原子核の核構造研究についてレビューした。$$alpha$$崩壊核分光に関わる分離技術やデジタルエレクトロニクスの利用、$$alpha$$線スペクトルにおけるサム効果などの実験技術や実験手法について詳しく記述した。実験結果や物理の議論については、ここ10年間に最も進展のあった、原子番号が偶数で中性子数151, 153, 155を持つ一連の原子核の核構造の系統性に特に焦点を絞って紹介した。

論文

Extraction separation of Am(III) and Eu(III) with TPEN isomers and decanoic acid

松村 達郎; 竹下 健二*

ACS Symposium Series, 933, p.261 - 273, 2006/07

TPENのピリジル基の結合位置が異なる3種の異性体、t2pen, t3pen, t4penを合成し、これらと脂肪酸の一種であるデカン酸との協同抽出によるAm(III)とEu(III)の分離を試みた。これら3種の異性体は、水溶液中での、水素イオン,金属イオンとの錯形成に関する挙動は非常に似ているが、AmとEuの抽出挙動はまったく異なることが明らかとなった。t2penのみがデカン酸との協同抽出によりAmを抽出可能であり、Euとの分離係数は100であった。他の2種類の異性体は、抽出能力が非常に低くAmとEuの分離は観察されなかった。ピリジル基の窒素ドナーが骨格のN-C-C-N構造に近接しているt2penのみが、Amを分離可能であった。

論文

Polarizance of a synthetic mica crystal polarizer and the degree of linear polarization of an undulator beamline at 880eV evaluated by the rotating-analyzer method

今園 孝志; 広野 等子*; 木村 洋昭*; 斎藤 祐児; 石野 雅彦; 村松 康司*; 小池 雅人; 佐野 一雄*

Review of Scientific Instruments, 76(12), p.126106_1 - 126106_4, 2005/12

 被引用回数:14 パーセンタイル:55.36(Instruments & Instrumentation)

回転検光子法により合成雲母(フッ素金雲母)結晶を用いた反射型偏光子の偏光能の評価を行い、水平偏光モードにおけるAPPLE-2型可変偏光アンジュレータ光源BL23SUビームライン(SPring-8)の直線偏光度を評価した。その結果、入射エネルギー880eV,入射角45$$^circ$$近傍での合成雲母のs偏光及びp偏光反射率はそれぞれ2.6%及び0.013%であった。回転検光子法に基づく解析の結果、合成雲母の偏光能は少なくとも0.997$$pm$$0.002、入射光の直線偏光度(880eV)は0.993$$pm$$0.004であることがわかった。

論文

多重$$gamma$$線放射化分析法による鉄鋼標準物質中の微量なヒ素とアンチモンの定量

木村 敦; 大島 真澄

鉄と鋼, 90(12), p.1004 - 1009, 2004/12

鉄鋼スクラップの利用拡大や高機能鋼の発展に伴い、微量不純物元素(トランプエレメント)をsub-ppmオーダーで定量する技術の確立が大きな問題となっている。そこで、本研究では、われわれのグループが開発した多重$$gamma$$線放射化分析法を用いて鉄鋼中のAs, Sbの定量を行った。その結果、定量値は数%$$sim$$0.1ppmの幅広い範囲で認証値とよく一致した。定量下限値は従来の放射化分析法と比べて大きく改善し、定量下限はAsで0.01ppm、Sbで0.005ppmであることが確認された。また、定量値のばらつきを求めるために繰り返し測定を行ったところ、ppmオーダーの測定に対して定量値のばらつきは10%以下のsub-ppm程度と十分に小さく、本手法は定量手法として精度が高いことが確認された。以上の結果から、本分析法により、鉄鋼中の微量As, Sbが化学分離を伴わずに高確度で定量できることが確認された。

論文

Selective separation of Am(III) from Ln(III) with a novel synergistic extraction system, N,N,N',N'-tetrakis(2-methylpyridyl)ethylenediamine (TPEN) and carboxylic acid in 1-octanol

Mirvaliev, R.*; 渡邉 雅之; 松村 達郎; 館盛 勝一*; 竹下 健二*

Journal of Nuclear Science and Technology, 41(11), p.1122 - 1124, 2004/11

 被引用回数:21 パーセンタイル:76.47(Nuclear Science & Technology)

高レベル廃棄物の長期放射能毒性の劇的な低減化を目指す分離変換技術の実現には、高レベル廃液からマイナーアクチノイドを分離し、ADS等に供給する分離技術の開発が重要である。しかし、マイナーアクチノイドのうちAm, Cmは溶液中で3価のイオンとなりランタノイドと類似した化学的挙動を取るため相互の分離が困難であることが知られており、各国においてこの分離に適用できる抽出剤の開発が精力的に進められている。N,N,N',N'-tetrakis(2-methylpyridyl)ethylenediamine (TPEN)は、水相中においてAmとランタノイド元素との錯体安定度定数に10$$^{2}$$の差があることが報告されており、われわれはこれまでニトロベンゼン系,D2EHPA-オクタノール系において、TPENによるAmのランタノイド元素からの抽出分離を確認してきた。今回、より実用に適した新規協同抽出系であるTPEN・デカン酸-オクタノール系において、Am(III)がLn(III)から選択的に分離されることを見いだし、その分離係数、SF$$_{Am/Eu}$$は最大84を示した。

論文

Rare earth element distribution in the acetic acid soluble fraction of combusted coals; Its implication as a proxy for the original coal-forming plants

Fu, F.; 赤木 右*; 鈴木 祐一郎*; 渡部 和男; 矢吹 貞代*

Geochemical Journal, 38(4), p.333 - 343, 2004/08

 被引用回数:9 パーセンタイル:20.26(Geochemistry & Geophysics)

日本の石狩炭鉱の石炭と太平洋炭鉱の石炭,インドネシアの熱帯性石炭及びオーストラリアのボッグヘッド石炭試料を炭素成分と鉱物成分に分け、それぞれに含まれる微量希土類元素をICP-MSで精密に分析したところ、石炭の非鉱物成分中の希土類元素パターンは植物の特徴を明確に有することがわかった。さらにセリウムアノーマリとパターンの傾斜に注目すると、三種類の異なる希土類元素パターンに分類されることがわかった。現在までにわれわれが測定した各種植物の希土類元素組成と比較したところ、樹木と類似するもの,湿原植物と類似するもの及び藻類に類似するものであった。ボッグヘッド石炭において石炭のマセラルの観察結果は藻類起源であることがわかっているため、各々の試料における非鉱物成分の希土類元素組成の変化は、希土類元素組成の類似する植物に由来していることを示している。希土類元素の組成で石炭の起源植物を同定するのはこれは初めての試みである。

論文

Replication of individual snow crystals for their subsequent chemical analysis using micro-PIXE

笠原 三紀夫*; Ma, C.-J.*; 奥村 智憲*; 小嶋 拓治; 箱田 照幸; 酒井 卓郎; 荒川 和夫

JAERI-Review 2003-033, TIARA Annual Report 2002, p.270 - 272, 2003/11

雪は、その結晶化における不均一核生成過程でエアロゾルとともに大気中の物質を捕捉し移動させる。しかし、いろいろな結晶構造を持つ集合体であるために、このような環境浄化機能を雨滴と直接比較することは困難である。このため、乳化剤を塗布したフィルム上で雪試料を固定化することにより、個々の粒子のレプリカ試料を調製した。そして、原研のマイクロPIXE分析及び京大のPIXE分析により、雪の物質捕捉機能と化学的性質を調べた。この結果、以下のことがわかった。(1)雪結晶粒の大きさ(外周円の直径)は0.12-2.5mmであること,(2)六角形から樹枝状に成長すること,(3)捕捉された元素は主として、Si, S, K, Ca, Fe, Sであること,(4)結晶粒の大きさと捕捉元素質量とには相関関係があること。これらから、雪の単結晶内外の元素の化学的内部構造と混合状態を推定することができた。

論文

X-ray structural studies on elemental liquids under high pressures

片山 芳則; 辻 和彦*

Journal of Physics; Condensed Matter, 15(36), p.6085 - 6103, 2003/09

 被引用回数:81 パーセンタイル:92.54(Physics, Condensed Matter)

いくつもの元素液体の高圧におけるX線構造研究がレビューされる。シンクロトロン放射光源と大容量プレスを組合せることによって、数ギガパスカルまでの高圧下における構造のその場測定を行うことが可能になった。これらの測定から、液体アルカリ金属の圧縮は等方的であるのに対し、結合に共有的な要素を持った液体の圧縮はほとんどの場合、非等方的であることがあきらかになった。幾つかの元素では、異なった種類の体積依存性が異なった圧力領域で観察される。この振る舞いは液相を幾つかの領域にわけることが可能であることを示唆する。観察された構造変化のほとんどは連続的であるが、液体リンでは、約1GPa, 1050$$^{circ}$$Cで、圧力幅0.05GPa以下で完了する急激な構造変化が観測された。この発見は1次の液体-液体相転移の存在を支持するものである。

報告書

ドイツ重イオン研究所との協定に基づくイオンビーム利用研究の成果

吉田 勝; 前川 康成

JAERI-Review 2003-002, 30 Pages, 2003/03

JAERI-Review-2003-002.pdf:1.68MB

日本原子力研究所(原研)とドイツ重イオン研究所(GSI)は平成3年1月に「イオンビーム照射利用分野の研究開発」に関する覚書を締結し、研究協力を開始した。原研とGSIは、研究交流,情報交換などに基づく研究活動や成果を毎年交互に開催される研究調整者会合を通して報告してきた。本報告書は、これらの協力研究における12年間の研究活動をまとめたものである。

論文

Development of a filler metal for weldments of a Ni-Cr-W superalloy with high creep strength

倉田 有司; 斉藤 貞一郎*; 辻 宏和; 高津 玉男*; 新藤 雅美; 中島 甫

JSME International Journal, Series A, 45(1), p.104 - 109, 2002/01

クリープ強度の高いNi-Cr-W超合金は、1000$$^{circ}C$$付近の高温で使用可能な鍛造合金であるが、溶接割れ感受性が非常に高い。この合金を実用化するためには、溶接性の優れた溶加材を開発することが必須である。微量元素量の異なるNi-18.5Cr-21W合金の数多くのヒートを用いて、ビードオンプレート,肉盛溶接,曲げ試験などの溶接性試験を行った。Ti,Mgの適量添加は改善効果をもたらす一方、Zr,Y,Bのような元素は溶接割れ感受性を著しく高める。このような知見をもとに、Ni-Cr-W超合金用に溶接性の優れた溶加材を開発した。これらの溶接ワイヤを用いてTIG自動溶接により製作した溶接金属について、900~1050$$^{circ}C$$でクリープ特性を評価した。溶接金属は、1000$$^{circ}C$$,10万時間で10MPaのクリープ破断強度をもつ母材と同程度のクリープ破断強度を有すことがわかった。

報告書

ARTISTプロセス; 使用済み核燃料の新規処理プロセス

館盛 勝一

JAERI-Research 2001-048, 23 Pages, 2001/10

JAERI-Research-2001-048.pdf:1.88MB

使用済み核燃料 (SF)の新しい化学処理プロセス:ARTISTプロセス、を提案した。ARTISTプロセスの主要概念は、SF中のアクチノイドをすべて回収し、それらをウラン(U)と超ウラン元素(TRU)混合物の二つのグループに分けて暫定貯蔵し、その資源価値を維持することである。そして地層処分をするのは核分裂生成物 (FP)のみである。この簡素な化学処理プロセスの主要ステップは二つ;Uの選択的回収工程とTRUの総合抽出工程(これは核不拡散の要請と整合する)、であり、将来的に運転するプルトニウム分離工程とソフトな窒素ドナーによるランタノイド除去工程、そしてオプションとしての長寿命FP分離工程なども含む。分離したU製品とTRU製品はそれぞれ仮焼・固化し将来の利用まで貯蔵する。抽出工程のほとんどで、CHON原則に合うアミド系抽出剤を用いる。本稿では、立体障害によりUのみを選択的に抽出する枝分かれモノアミドや、三座配位特性によりすべてのTRUを強力に抽出するジグリコールアミド抽出剤などの利用効果を説明して、ARTISTプロセスの技術的実現性を示した。

論文

Development of a filler metal for weldments of a Ni-Cr-W superalloy with high creep strength

倉田 有司; 斉藤 貞一郎*; 辻 宏和; 高津 玉男*; 新藤 雅美; 中島 甫

Proceedings of the 7th International Conference on Creep and Fatigue at Elevated Temperatures (CREEP7), p.93 - 99, 2001/06

クリープ強度の高いNi-Cr-W超合金は、1000$$^{circ}C$$付近の高温で使用可能な鍛造合金であるが、溶接割れ感受性が非常に高い。この合金を実用化するためには、溶接性の優れた溶加材を開発することが必須である。微量元素量の異なるNi-18.5Cr-21W合金の数多くのヒートを用いて、ビードオンプレート、肉盛溶接、曲げ試験などの溶接性試験を行った。Ti,Mgの適量添加は改善効果をもたらす一方、Zr,Y,Bのような元素は溶接割れ感受性を著しく高める。このような知見をもとに、Ni-Cr-W超合金用に溶接性の優れた溶加材を開発した。これらの溶接ワイヤを用いて、TIG自動溶接により製作した溶接金属について、900~1050$$^{circ}C$$でクリープ特性を評価した。溶接金属、1000$$^{circ}C$$、10万時間で10MPaのクリープ破断強度をもつ母材と同程度のクリープ破断強度を有することがわかった。

論文

クリープ強度の優れたNi-Cr-W超合金用溶加材の開発

倉田 有司; 斉藤 貞一郎*; 辻 宏和; 高津 玉男*; 新藤 雅美; 中島 甫

日本学術振興会原子炉材料第122委員会資料集, p.279 - 282, 2000/11

クリープ強度の優れたNi-Cr-W超合金は、1000$$^{circ}C$$付近の高温で使用可能な鍛造合金であるが、溶接割れ感受性が非常に高い。この合金を実用化するためには、溶接性の優れた溶加材を開発することが必須である。微量元素量の異なるNi-18.5Cr-21W合金の数多くのヒートを用いて、ビードオンプレート,肉盛溶接,曲げ試験などの溶接性試験を行った。Zr,Y,Bのような元素は溶接割れ感受性を著しく高めるが、Ti,Mgの適量添加は改善効果をもたらす。このような知見をもつに、Ni-Cr-W超合金用に溶接性の優れた溶加材を開発した。これらの溶接ワイヤを用いてTIG自動溶接により製作した溶接金属について、900~1050$$^{circ}C$$でクリープ特性を評価した。溶接金属は、1000$$^{circ}C$$,10万時間で10MPaのクリープ破断強度をもつ母材と同程度のクリープ破断強度を有することがわかった。

論文

Total energy calculations of RfCl$$_{4}$$ and homologues in the framework of relativistic density functionaltheory

Varga, S.*; Fricke, B.*; 平田 勝; Bastug, T.; Pershina, V.*; Frizsche, S.*

Journal of Chemical Physics, 104(27), p.6495 - 6498, 2000/06

相対論密度汎関数を用いてRf,Zr,Hf及びTiの4塩化物の全エネルギー計算を行った。金属原子と塩素原子間の距離は、RLDA計算による推定値と実験結果が良好に一致した。また、全エネルギー計算では、実験値と比較して、やや大きいエネルギー値をとるものの、実験的に得られている結合エネルギーの傾向を再現することができた。これらの結果から、相対論密度汎関数法による超アクチノイド元素の化学的性質予測研究の有用性を示すことができた。

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